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有读书笔记In-situ Oxidation Study of Pt(110) and its Interaction with CO

唐唐 添加于 2011-11-17 05:29 | 1978 次阅读 | 0 个评论

  •  作 者

    Butcher DR, Grass ME, Zeng ZH, Aksoy F, Bluhm H, Li W-X, Mun BS, Somorjai GA, Liu Z

  •  摘 要

    Many interesting structures have been observed on O2-exposed Pt(110). These structures, along with their stability and reactivity towards CO provide insights into catalytic processes on open Pt surfaces, which have similarities to Pt nanoparticle catalysts. In this study, we present results from ambient pressure X-ray photoelectron spectroscopy, high pressure scanning tunneling microscopy, and density functional theory calculations. At low oxygen pressure, only chemisorbed oxygen is observed on the Pt(110) surface. At higher pressure (0.5 Torr O2), nanometer-sized islands of multilayered α-PtO2-like surface oxide form along with chemisorbed oxygen. Both chemisorbed oxygen and the surface oxide are removed in the presence of CO and the rate of disappearance of the surface oxide is close to that of the chemisorbed oxygen at 270 K. The spectroscopic features of the surface oxide are similar to the oxide observed on Pt nanoparticles of a similar size, which provides us an extra incentive to revisit some singl...

  •  详细资料

    • 文献种类: Journal Article
    • 期刊名称: Journal of the American Chemical Society
    • 期刊缩写: J. Am. Chem. Soc.
    • 期卷页: 2011年  111108150307000页
    • ISBN: 0002-7863

  • 学科领域 自然科学 » 化学

  •  所属群组

    化学综合  

  • 相关链接 DOI URL 

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    原位高压催化氧化反应研究获进展

    原位高压催化氧化反应取得进展
     
    近日，中科院大连化学物理研究所理论催化研究组李微雪研究员与美国劳伦斯伯克利国家实验 室、韩国汉阳大学的研究人员合作，通过先进光源和理论计算，从谱学上证明了在原位反应条件下Pt(110)表面上催化氧化一氧化碳的活性相。研究结果以全 文的形式发表在《美国化学会志》上（J. Am. Chem. Soc. DOI/10.1021/ja207261s）。
     
    原位反应条件下催化剂的活性相和微观反应机理是多相催化反应研究中的挑战课题之一，代表性 的一个课题就是汽车尾气Pt催化剂催化氧化的一氧化碳的活性相和反应机理。早在2004年，李微雪通过密度泛函理论计算，并结合高压隧道扫描电镜，研究了 氧化气氛下Pt(110)表面的氧化行为，构造了Pt(110)表面氧化的热力学相图，确定了表面氧化形成alpha-PtO2的条件（Phys. Rev. Lett. 93 (2004) 146104）。进一步的理论计算预言，在实际的反应条件下，一氧化碳氧化的活性位应该是位于气相、化学吸附相、alpha-PtO2三相共存的边界处 (Chem. Phys. Lett. 409 (2005) 1)。
     
    在最新研究中，借助于美国先进光源上的高压XPS，研究人员发现在高的氧分压 下，Pt(110)表面上存在两种不同的氧物种，为两相共存。李微雪课题组的XPS计算发现，这两种氧物种分别对应于化学吸附和alpha-PtO2的氧 物种。这两种不同的氧物种在原位反应条件下表现出相类似的活性，都可以有效地催化活化一氧化碳。这些结果在谱学上全面证实了早期理论上预言的活性相和微观 反应图像。进一步的负载型纳米催化剂上发现与单晶模型催化剂上相类似的能谱，该结果意味着单晶模型催化剂的研究结果也可以有效地外推到实际的负载型纳米催 化剂上。
     
    该研究工作得到国家自然科学基金委的支持。（来源：中科院大连化学物理研究所）
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